1665
Un ofensa inferida a algunos de los caciques, provocó un tercer alzamiento de los indígenas, que fue ráoida y violentamente reprimido por el Gobernador MERCADO Y VILLACORTA, que luego de vencerlos, a unos 11.000 de ellos los desalojó de sus valles y los distribuyó por distintos lugares lejanos del país, entregando sus tierras a los españoles. Después de nueve meses de esta campaña contra los calchaquíes, se dedicó a someter a los temibles indígenas del Chaco, estableciendo numerosos fortines en la frontera, hasta que finalizado su mandato, en 1670 regresó a España.